Ông Cao vốn quê gốc ở Hà Đông, nhưng vì tham gia phong trào Văn Thân, bị giặc truy bức nên phải bỏ quê lên Lạng Thương buôn bán. Gặp hai cô con gái bà Lưu là Nguyễn Thị Giang và Nguyễn Thị Bắc, ông Nhu hỏi:
- Hai em có biết nước mình bây giờ thế nào không?
Nguyễn Thị Giang trả lời:
- Nước mình hiện nay đang bị Tây đô hộ.
- Các em có ghét Tây không?
- Chúng em rất ghét, rất căm thù bọn Tây, nhưng phận gái yếu đuối, biết làm sao được.
- Hiện nay lãnh tụ Nguyễn Thái Học đã thành lập Nam Đồng Thư xã, và đang chuẩn bị thành lập Việt Nam Quốc Dân đảng để đánh Tây, đuổi chúng ra khỏi nước mình. Các em có muốn tham gia không?
Cả hai cô đều hăng hái nhận lời. Ngay hôm đó, họ xin phép mẹ. Được bà hết lòng ủng hộ, hôm sau, hai cô theo Nguyễn Khắc Nhu đến gặp Nguyễn Thái Học.
Gặp nhà cách mạng, cô Giang mới biết chàng tên thật là Nguyễn Văn Học, quê gốc ở làng Thổ Tang, tổng Lương Điền, phủ Vĩnh Tường, sinh năm 1902 (Vĩnh Tường nay thuộc tỉnh Vĩnh Phúc). Lên 4 tuổi, chàng theo người cậu học chữ Hán, nhưng chỉ vài năm thì cậu không còn đủ chữ để dạy cho chàng nữa. Thấy vậy, người cậu đã đổi tên cho chàng là Nguyễn Thái Học, rồi chuyển chàng sang học chương trình Việt - Pháp tại thị xã Vĩnh Yên. Năm 19 tuổi, Nguyễn Thái Học thi đậu trường Cao đẳng Sư phạm Hà Nội. Nhưng học được 1 năm thì chàng bỏ, chuyển sang học trường Cao đẳng Thương mại thuộc đại học Đông Dương. Tại đây, chàng đã thành lập Nam Đồng Thư xã, một tổ chức cách mạng.
Ngày 25 tháng 12 năm 1927, Nguyễn Thái Học thành lập Việt nam Quốc Dân đảng, với mục đích “đánh đuổi người Tây, giành lại nước Nam cho người Nam”.
Quá trình hoạt động, tình yêu giữa cô Giang và Nguyễn Thái Học nẩy nở. Một buổi chiều, hai người ghé vào đền Hùng ở Phú Thọ. Sau khi hội đàm với các đồng chí, họ tổ chức lễ cưới, và cùng khấn trước đền thờ Quốc tổ “thề hy sinh đến cùng để đành độc lập cho đất nước”. Tại lễ cưới này, Nguyễn Thái Học đã tặng cho vợ một khẩu súng ngắn.
Nguyễn Thị Giang được Nguyễn Thái Học cử giữ chức Tổng Thư ký của Việt Nam Quốc Dân đảng. Sau cô cùng với em ruột của mình là Nguyễn Thị Bắc được cử làm công tác tuyên truyền, làm binh vận và liên lạc giữa các tỉnh, Bắc Giang, Bắc Ninh, Phú Thọ, Vĩnh Yên, Yên Bái. Ở đâu hai chị em cô cũng hoàn thành xuất sắc nhiệm vụ.
Do một số cơ sở bị lộ, nhiều đảng viên bị bắt, nên lãnh tụ Nguyễn Thái Học đã triệu tập một cuộc họp khẩn cấp, quyết định tổng khởi nghĩa. Ngày 11 tháng 2 năm 1930, cuộc khởi nghĩa bùng lên, bắt đầu từ Yên Bái rồi lan ra rất nhiều nơi. Chị em cô Giang và cô bắc được phân công phụ trách việc chuyên chở vũ khí từ Phú Thọ lên Yên Bái. Họ giả làm những người buôn bán, gồng gánh rất nhiều gánh hàng hóa lên tàu hỏa, nhưng bên dưới là mìn, là lựu đạn, dao găm và súng ống... Tiếp theo, cô Giang được phân công phụ trách mặt trận Bắc Ninh.
Cuộc khởi nghĩa bị gặc pháp dìm trong máu lửa, chúng dùng cả máy bay ném bom xuống nhiều làng xóm. Khởi nghĩa nhanh chóng thất bại. Rất nhiều đảng viên cốt cán bị bắt, trong đó có cả cô Bắc. Mấy ngày sau, Nguyễn Thái Học cũng bị giặc bắt tại ấp Cổ Vịt, huyện Chí Linh, tỉnh Hải Dương, đưa về giam ở nhà tù Hỏa Lò (Hà Nội) cùng các đồng chí khác.
Ở bên ngoài, cô Giang đã lên một kế hoạch hết sức táo bạo: Đánh vào nhà tù Hỏa Lò để giải thoát cho chồng và các đồng chí. Nhưng kế hoạch chưa kịp thực hiện, thì ngày 16 tháng 6 năm 1930, cô Giang nghe tin giặc pháp đã đưa Nguyễn Thái Học và 12 đồng chí của ông từ Hà Nội lên Yên Bái. Được tin, cô tức tốc lên tàu hỏa lên Yên Bái. Tại đây, sau khi chứng kiến việc chồng mình bị hành hình, cô Giang ra chợ, mua một vuông vải trắng thắt lên đầu để tang chồng. Sau đó, cô viết hai bức thư. Bức thứ nhất gửi bố mẹ chồng:
“Ngày 17 tháng 6 năm 1930: Thưa thầy mẹ, con chết là vì hoàn cảnh bó buộc. Con không báo được thù nhà, rửa được nhục nước. Sau khi đã đem tấm lòng trinh bạch dâng cho chồng con ở đền Hùng, giờ con tìm về quê cha đất tổ, mượn cây súng này để kết liễu đời con. Đứa con dâu bất hiếu kính lạy”.
Bức thứ hai, cô gửi người chồng nơi chín suối:
“Anh đã là người yêu nước. Không làm tròn được nghĩa vụ cứu quốc. Anh giữ lấy tấm linh hồn cao cả để chiêu binh, rèn lính dưới suối vàng. Phải chịu đựng nhục nhã mới có ngày mong được vẻ vang. Các bạn đồng chí phải sống lại sau anh, để đánh đổ cường quyền mà cứu lấy đồng bào đau khổ
Thân không giúp ích cho đời/Thù không trả được cho người tình chung/Dẫu rằng đương độ trẻ trung/Quyết vì dân chúng thề lòng hy sinh/Con đường tiến bộ mông mênh/Éo le hoàn cảnh buộc mình biết sao/Bây giờ hết kiếp thơ đào/Gian nan bỏ mặc đồng bào từ đây/Dẫu rằng chút phận thơ ngay/Sổ đồng chí đã có ngày ghi tên/Chết đi dạ những buồn phiền/Nhưng mà hoàn cảnh truân chuyên buộc mình/Đảng kỳ phấp phới trên thành/Tủi thân không được chết vinh dưới cờ/Cực lòng nhỡ bước sa cơ/Chết sầu chết thảm có thừa xót xa/Thế ru, đời thế ru mà/ Đời mà ai biết? Người mà ai hay?”.
Viết xong, cô về đầu làng Thổ Tang quê chồng, nhờ người gửi hai bức thư cho bố mẹ chồng, rồi kêu lên “Anh ơi, chờ em theo với”. Nói xong, cô dùng khẩu súng chồng cô tặng, bắn vào đầu tự sát. Năm ấy, cô Giang 24 tuổi.
Giặc Pháp nghe tin, cho chôn cô ở đầu làng, nhưng lập bốt canh, cấm không cho ai vào hương khói. Nhưng từ đó đến nay, trên mộ cô Giang không lúc nào thiếu hoa tươi.